2023年6月28日，美國(guó)萊斯大學(xué)汪淏田團(tuán)隊(duì)在Nature期刊上在線發(fā)表了一篇題為“Continuous carbon capture in an electrochemical solid electrolyte reactor”的研究成果。

(資料圖片)

課題組設(shè)計(jì)了一種連續(xù)電化學(xué)二氧化碳捕集電解槽。通過催化劑/膜界面形成的高濃度氫氧根離子實(shí)現(xiàn)高效的煙道氣CO2捕捉（440 mA cm-2，0.137 mmol CO2 min-1 cm-2 或86.7 kgCO2 day-1 m-2），高效的煙道氣二氧化碳去除效率（> 98%），以及低能耗（起始～150 kJ/molCO2），顯示出其在實(shí)際應(yīng)用的巨大潛力。

論文通訊作者是汪淏田，第一作者朱鵬，吳振禹。

二氧化碳的捕獲和收集是應(yīng)對(duì)全球氣候變化和減少溫室氣體排放的一種潛在解決方案。傳統(tǒng)的二氧化碳捕集技術(shù)主要基于物理或化學(xué)方法，例如使用有機(jī)胺類吸收劑捕集CO2、利用CaO吸收劑進(jìn)行循環(huán)煅燒/碳酸化反應(yīng)捕集CO2，或者利用COF/MOF固體吸附劑等方法。這些方法可以有效地捕獲和儲(chǔ)存CO2，但在吸附和再生過程中通常需要較高的溫度或壓力，并且可能受到氣體組成（如水蒸氣、NOx、SOx、CO氣體）和操作條件的影響。

近年來，電化學(xué)捕捉技術(shù)憑借其低能耗、靈活性和可持續(xù)性的潛力成為減少CO2排放和實(shí)現(xiàn)碳中和的研究熱點(diǎn)。電化學(xué)碳捕捉通常依靠氧化還原捕集介質(zhì)或通過調(diào)節(jié)溶液pH變化（pH swing）來吸收和釋放CO2。例如，具有氧化還原活性的載體（如醌類化合物）由于其快速的還原和氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)具有高能量效率的優(yōu)勢(shì)。然而，它們的實(shí)際應(yīng)用受到捕獲速率較低（通常<10 mA cm-2）和對(duì)大多數(shù)CO2來源中存在的氧氣敏感性的限制。

因此，汪淏田課題組提出了一種不同的二氧化碳捕獲方法，通過將O2/H2O電解與多孔固體電解質(zhì)（PSE）反應(yīng)器相結(jié)合，實(shí)現(xiàn)了對(duì)不同濃度CO2源的連續(xù)化和模塊化CO2捕獲。這種方法具有高捕獲速率、高能量效率、對(duì)氧氣不敏感、易于放大和適應(yīng)性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn)。當(dāng)氧氣分子在陰極上的ORR催化劑（商業(yè)化的Pt/C或者合成的Co單原子催化劑）上被還原時(shí)，在催化劑/膜界面產(chǎn)生大量的氫氧根離子，它們與煙道氣或者空氣中的CO2分子迅速反應(yīng)生成碳酸鹽或碳酸氫鹽離子（圖1b）。在電場(chǎng)的驅(qū)動(dòng)下，這些碳酸鹽離子通過陰離子交換膜擴(kuò)散進(jìn)入中間固態(tài)電解質(zhì)層。并于從陽極擴(kuò)散過來的質(zhì)子在中間層再結(jié)合形成碳酸并分解成CO2氣體，可以通過PSE層的循環(huán)水流持續(xù)沖出并以高純度的氣體形式收集（圖1c）。

通過這種OER/ORR氧化還原電解，系統(tǒng)對(duì)外不會(huì)消耗或產(chǎn)生任何化學(xué)物質(zhì)，這是因?yàn)殛枠O產(chǎn)生的氧氣可以循環(huán)回收到陰極，實(shí)現(xiàn)化學(xué)計(jì)量平衡。此外，通過調(diào)節(jié)不同的反應(yīng)器參數(shù)，進(jìn)一步提高CO2捕集性能。例如合成多孔的Co單原子催化劑，實(shí)現(xiàn)了低濃度CO2情況下，相比較商業(yè)Pt/C催化劑更高的捕集效率，以及對(duì)NOx、SOx、CO等有毒氣體更好的耐受性和穩(wěn)定性（圖2）。并且通過合成不同的單原子催化劑調(diào)節(jié)4e?-ORR和2e?-ORR反應(yīng)路徑，進(jìn)一步提高電子效率和CO2捕獲效率（圖3）。

圖1：固態(tài)電解質(zhì)系統(tǒng)連續(xù)捕集CO2機(jī)理。

圖2：合成的Co-單原子催化劑的CO2捕集性能。

圖3：反應(yīng)器的參數(shù)調(diào)節(jié)和反應(yīng)路徑的調(diào)控來提高CO2的捕集效率和經(jīng)濟(jì)效應(yīng)。

該研究提出了一個(gè)多功能的碳捕獲方法，所構(gòu)建的固體電解質(zhì)反應(yīng)器在未來可以在許多實(shí)際場(chǎng)景中實(shí)施。值得注意的是，許多電化學(xué)氧化還原對(duì)，例如HER/HOR，具有比課題組在這項(xiàng)研究中展示的OER/ORR對(duì)更好的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和更低的過電位，這將顯著降低電池的工作電壓并提高碳捕獲效率。未來的研究可以進(jìn)一步優(yōu)化各種電池和操作參數(shù)，如固體電解質(zhì)層的厚度、操作溫度和壓力，改進(jìn)氧化還原對(duì)的催化劑，并調(diào)整反應(yīng)路徑，以提高碳捕獲的能量效率和降低成本，從而實(shí)現(xiàn)CO2電化學(xué)捕捉的大規(guī)模實(shí)際應(yīng)用。（來源：科學(xué)網(wǎng)）

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06060-1

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